Mehrere Mitglieder konnten im 16. und 17. Jahrhundert zu Erzbischöfen aufsteigen: so wurde Johann VI. Erzbischof von Trier (1556-67), Karl Kaspar ebenfalls Erzbischof von Trier (1652-76) und Damian Hartard von der Leyen Erzbischof von Mainz (1675-80).
Johann VI. von der Leyen entfaltete auf der Oberburg zu Gondorf eine rege Bautätigkeit.
Ende des 18. Jahrhunderts, im Jahre 1773, verlegte die Familie ihren Wohnsitz von Gondorf nach Blieskastel im Saarland.
Die Oberburg zu Gondorf wurde schließlich 1820 verkauft, um für 250.000 Gulden das Rittergut Waal in Oberschwaben zu erwerben, wo die Fürsten von der Leyen noch heute ansässig sind.
Heute ist auf der Hauptburg eine Außenstelle des Landeshauptarchivs Koblenz untergebracht, während die Vorburg von der Gemeinde Gondorf genutzt wird.